Documentación parcial del Colegio, recibida o recogida supuestamente después de su desamortización, faltan series fundamentales como las actas de capítulo o libros de contabilidad, aunque es bastante extensa la de gestión patrimonial de los diferentes tipos de bienes y destaca la de fundación, papal y real.
Incluye tambien documentación importante sobre Hervás como una copia de sus primeras ordenanzas de 1611 y la fundación de la Hermandad de la Santísima Trinidad y del Santísimo Cristo del Perdón de Hervás

Escritura de fundación y patronato del Convento, posteriormente, Colegio de Descalzos de la Santísima Trinidad de Redención de Cautivos de Hervás por María López Burgalés, viuda de Juan López de Ontiveros, ambos de Hervás, y en nombre de su hijo Bernardo López de Ontiveros, haciendo donación de una casa con huerto en el sitio de la Soriana de Hervás y de 30.000 ducados, otorgada por Francisco Suarez de Rivera escribano de su majestad y de número de Madrid.
Nombrándose todos ellos patronos únicos y perpetuos de la capilla mayor del convento con sus colaterales y crucero ábside de la iglesia que se construya, y definiendo como tiene que ser la misma, ante Gaspar de Jesús Ministro General de la Orden de la Santísima Trinidad y de los Cautivos, y de los definidores generales Diego de la Madre de Dios, Leandro del Santísimo Sacramento y Juan del Santísimo Sacramento.
Incluye poder de consentimiento de Bernardo López de Ontiveros de Hervás a su madre María López Burgalés otorgado ante el escribano de su majestad Matías Serrano en Madrid, el 12 de diciembre de 1653.